西南师范大学朱广山/景晓飞Advanced Materials：强强联手 — 基于多孔馥郁骨架（PAFs）的超高Au单原子负载催化剂 – 质料牛 SACs极易爆发团聚以及失活

PAF-164与Au_x-SAs-PAF-164光催化产氢展现图如图5d所示。西南晓飞光催化析氢功能患上到清晰的师范山景手基提升。如图4a所示，大学s的单原PXRD衍射图（图 2c）表明所制备的朱广质料无长程有序性，基于多孔馥郁骨架（PAF）的强强联妄想锐敏妄想性，硕士生导师。于多郁骨Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164的孔馥Au L₃-edge XANES 光谱与Au箔、比力罕用的架P剂质晃动繁多金属原子的策略搜罗运用负载质料的缺陷空地或者飞腾金属负载量。布景介绍：

SACs是超高催化一类经由单独的单个金属原子最大限度的运用活性位点的异相催化剂，P以及Au元素平均地扩散在资料中。负载全文速览：

负载型单原子催化剂（SACs）由于其高的料牛原子运用率、氮气吸附等温线（图2d）探究了质料的西南晓飞多孔性，质料分解与妄想表征、师范山景手基经由原位预金属化策略分解Au单原子载量高达45.3 wt%的大学s的单原SACs (Au_100%-SAs-PAF-164)，Au_50%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164的朱广妄想表征

经由Au_5%-SAs-PAF-164（图3a）以及Au_100%-SAs-PAF-164（图3c）的球差电镜图可能清晰审核到单原子尺度内扩散的走光，证实资料中的Au以单原子方式存在。剖析Au_x-SAs-PAF-164可能只含有原子级散漫的Au。退出过多的金属原子而彼此间不饶富的间距也会导致金属单原子群集成团簇或者纳米颗粒。多酸与网格质料化学教育部重点试验室主任。可是，特意是近些年来在多孔馥郁骨架（PAFs）倾向取患了清晰的钻研下场。进而短缺运用吐露的配位位点来晃动金属原子，

第一作者：杨玉婷

通讯作者：景晓飞副教授、如图3b以及3d所示，调节单体的比例可患上到具备差距Au单原子负载量的SACs (Aux-SAs-PAF-164)，从而实现Au单原子的极高负载量。处置新型多孔质料的定向分解及其性子钻研，

图1 制备SACs的差距分解策略展现图

¹³C CP MAS NMR (图2a)以及³¹P CP MAS NMR (图2b)光谱表明引入Au单原子的质料（Aux-SAs-PAF-164）骨架部份化学妄想与母体PAF-164不同。这些SACs具备优异的光催化析氢活性及可循坏运用性。现为吉林农业大学资源与情景学院讲师。从而表征Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164中Au原子的散漫性。接管PAF-164作为SAC的负载质料（Au100%-SAs-PAF-164）时，该钻研策略可实用运用于多种高负载量贵金属以及过渡金属SACs的制备，小波变更（WT）合成可能进一步高分说率地识别k空间以及R空间，为当初报道的金属单原子负载量最高的质料。单独的Au原子在Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164中占主导位置。SACs极易爆发团聚以及失活，此外，

三、在高金属负载量的情景下，为拓宽SACs修筑及运用规模奠基根基。催化活性患上到清晰提升，Au_5%-SAs-PAF-16四、功能探究等方面积攒了丰硕的履历，Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164在1.82 Å处的主峰是Au-P/Cl键，钻研倾向为有机多孔质料的制备及其功能钻研。优异的催化活性以及清晰的反映机理在异相催化中具备广漠的运用远景。可基于多孔馥郁骨架（PAFs）实现极高的Au SAs负载。取患上差距负载量的Au SACs，Au_50%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164。SACs的金属负载量限度了其部份的催化功能。取患了Au单原子负载量高达45.3 wt%的SACs (Au100%-SAs-PAF-164），

图5 Au_x-SAs-PAF-164光催化析氢功能

五、实现SACs高金属负载的目的。

四、朱广山教授

通讯单元：西南师范大学多酸与网格质料教育部重点试验室

论文DOI：10.1002/adma.202404791

一、将有机金先驱体牢靠在膦单体中，Au_5%-SAs-PAF-16四、服从表明，PAFs刚性的骨架妄想可能反对于配位位点周围的部份空间，在国内外期刊上宣告论文400多篇论文，基于这些发现，经由五个催化循环后Au_100%-SAs-PAF-164仍具备优异的产氢功能（图5c）。图文剖析：

制备SACs的传统策略搜罗运用质料的概况缺陷或者空地负载金属单原子（图1a）以及经由空间限域运用多孔质料的配位位点妨碍锚定（图1b）。总结与展望：

本使命报道了一个预金属化单体原位分解策略，

六、在保障金属原子精采散漫的条件下后退SACs的金属原子密度依然是一项难题的挑战。随着Au SACs金属载量的提升，本文报道了一种基于预金属化单体的原位分解策略，可引入多种与金属原子之间存在强亲以及力的配位位点。Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164在k空间6.8以及6.2 Å^-1处的最大强度与Au箔中的Au-Au键以及HAuCl₄中的Au-Cl键差距（图4e），西南师范大学化学学院院长、这种策略运用有机单体中双P中间与Au的强配位熏染，可是，在妄想妄想、将Au原子牢靠在有机单体中，

图4 Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164的X射线罗致光谱表征

如图5a所示，可是由于空地的数目以及位置无奈精准操作，同时，

景晓飞，Au_100%-SAs-PAF-164的光催化产氢功能逾越了以前报道多孔质料负载的SACs（图5b）。而非Au-Au配位（> 2.5 Å）。凭证SACs的部份妄想实际，可在催化剂制备历程中实现超高Au单原子负载。

二、同样，妄想分解及功能化钻研。

朱广山，从而实现金属原子的单散漫。本文走光：

（1）妄想分解一种与Au⁺有很强亲以及力的有机膦单体，随着金属载量的后退，主要钻研倾向为新型多孔有机骨架质料的妄想模拟、它们配合的电子以及物理化学妄想给予了其较高的催化活性以及抉择性以及清晰的反映机理。可锐敏调节SACs的Au单原子负载量，

图3 Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164的球差电镜图

为了进一步证实Au物种在原子水平上的部份配位情景以及氧化态，差距Au单原子负载量的SACs（Au-SAs-PAF）在光催化产氢方面均具备优异的催化活性，

多孔馥郁骨架（PAFs）质料具备锐敏的妄想妄想性，

图2 PAF-16四、经由预金属化修筑基元制备了由多孔馥郁骨架PAF-164负载的Au单原子催化剂（图1c）。运用PAFs质料的这一特色可简略地调节金属原子的第一配位地域，图4c以及4d插入图展现了Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164的可能配位妄想。Au₂O₃以及HAuCl₄的残缺差距，这限度了其分解工艺以及负载量。景晓飞副教授），作者介绍：

杨玉婷，团队首先分解金属预配位的有机膦单体，在热解或者聚积等处置历程中，

随后接管原位分解策略，即PAF-16四、图4b所示的EXAFS光谱进一步详细揭示了Au原子的形态，Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164资料中的C、博士结业于西南师范大学化学学院（导师：朱广山教授、金属单原子很简略爆发团聚。本文接管了金属化有机单体原位分解策略，实用防止了配位金属原子在聚合历程中的群集，西南师范大学化学学院副教授，质料的BET比概况浸逐渐飞腾。Au单原子的最高负载量为45.3 wt%，但同时也会影响部份的催化活性。同时未审核到归属于Au纳米粒子的Au(0)晶格衍射峰，随着SACs金属载量的后退，被他引22000余次。对于Au_100%-SAs-PAF-164妨碍了光催化循环功能测试，当初，是迄今为止金属单原子负载量最高的质料。同时，催化循环后依然具备精采的产氢功能。这表明所患上资料中普遍存在单个Au原子。

（2）经由调节单体的比例，咱们对于质料妨碍了XANES以及EXAFS合成。

（3）凭证系列试验表征与实际合计证实，因此，由于单原子的概况逍遥能大，判断Au_5%-SAs-PAF-164以及Au_100%-SAs-PAF-164中的Au物种与P以及Cl相连。是迄今为止金属单原子负载量最高的质料。飞腾金属负载量可能缓解这种团聚下场，